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Numerische Lösungsverfahren für gekoppelte Populationsbilanzsysteme zur dynamischen Simulation multivariater Feststoffprozesse am Beispiel der formselektiven Kristallisation

Institute:

Weierstraß-Institut für Angewandte Analysis und Stochastik, Berlin
Institut für Mathematik, TU Hamburg-Harburg
Institut für Verfahrenstechnik, Lehrstuhl für Systemverfahrenstechnik, OvGU Magdeburg

Projektleiter:

Prof. Dr. Volker John , WIAS Berlin
Prof. Dr. Sabine Le Borne, TU Hamburg-Harburg
Prof. Dr.-Ing. Kai Sundmacher, OvGU Magdeburg

Bearbeiter:

M. Sc. Robin Ahrens, TU Hamburg-Harburg
B. Sc. Felix Anker, WIAS Berlin
M. Sc. Lusine Shahmuradyan, TU Hamurg-Harburg
M. Sc. V. Wiedmeyer, OvGU Magdeburg

 

Projektziel

Feststoffprozesse in der Verfahrenstechnik lassen sich durch Populationsbilanzsysteme beschreiben.
Hierbei handelt es sich um ein gekoppeltes System von partiellen Differentialgleichungen zur
Charakterisierung der kontinuierlichen Phase, sowie um eine Populationsbilanzgleichung zur
Beschreibung der Feststoffphase. Die Lösung dieser Populationsbilanzgleichung, die
Partikelverteilungsdichte f(t,r,x), beschreibt die Partikelverteilung zum Zeitpunkt t in den
Ortskoordinaten r und in einer bzw. mehreren Eigenschaftskoordinaten x.


Ziel des Projektes ist der Vergleich und die Weiterentwicklung von numerischen Verfahren zur Lösung
von Populationsbilanzsystemen. Dies soll am Beispiel der formselektiven Kristallisation von
ausgewählten Modellsubstanzen, die sich über eine bzw. mehrere Eigenschaftskoordinaten beschreiben
lassen, geschehen. Weiterhin sollen im Rahmen dieses Projektes optimale statistisch geplante
wachstums- bzw. aggregationsdominierte Benchmarkexperimente durchgeführt werden. Diese dienen
sowohl zur Bestimmung von kinetischen Parametern wie Nukleations- und Wachstumsraten oder
Aggregationskernen, als auch zur Abschätzung der numerischen Fehler der zur Simulation verwendeten
Lösungsverfahren. Abschließend sollen die entwickelten Methoden, sowie die ermittelten
Prozesskinetiken zur Auslegung und Optimierung eines Gesamtprozesses zur kontinuierlichen und
formselektiven Kristallisation verwendet werden.

Arbeitsprogramm

In dem Forschungsvorhaben soll das dynamische Verhalten eines orts- und eigenschaftsverteilten,
vernetzten Kristallisationsprozesses modelliert, simuliert und letztlich optimiert werden. Hierzu wird
exemplarisch ein kontinuierlich betriebener Kühlungskristaller zur selektiven Erzeugung von facettierten
Kristallen betrachtet. Zur Auslegung, Simulation und Optimierung des Prozesses werden zuverlässige
Prozesskinetiken und -modelle, sowie geeignete numerische Verfahren zur prädiktiven Simulation
benötigt, welche im Rahmen des Projektes identifiziert werden sollen.


Zur Ermittlung der Kinetiken der dominanten populationsdynamischen Phänomene (Wachstum,
Auflösung, Aggregation), sollen zunächst separate Versuchsanlagen experimentell untersucht und
populationsdynamisch modelliert werden. Zur effizienten Bestimmung der Kristallisationskinetiken
werden Methoden zur optimalen statistischen Versuchsplanung verwendet. Dies soll zunächst für den
Fall von Kristallen mit einer Eigenschaftskoordinate geschehen. Im weiteren Verlauf des Projektes ist
vorgesehen, ebenfalls Kristallsysteme mit zwei bzw. drei Eigenschaftskoordinaten zu untersuchen.
Zur Überwachung der Prozesse, sowie zur Generierung von Messwerten, wird ein Durchflussmikroskop
verwendet. Die notwendigen Algorithmen zur Bildverarbeitung und -auswertung werden im Rahmen des
Projektes entwickelt. Dies gilt insbesondere im Hinblick auf die Charakterisierung von Kristallaggregaten
und Kristallen mit drei oder mehr Eigenschaftskoordinaten.


Neben der Ermittlung der Prozesskinetiken stellen die durchgeführten Experimente Benchmarkprobleme
für die Projektpartner dar, die zur Überprüfung der untersuchten numerischen Lösungsverfahren
herangezogen werden können. Mit Hilfe der ermittelten Kristallisationskinetiken, sowie den entwickelten
numerischen Verfahren, soll abschließend ein neuer Prozess zur kontinuierlichen und formselektiven
Kristallisation ausgelegt und optimiert sowie experimentell realisiert werden.


Populationsbilanzsysteme enthalten mehrere transport-dominierte Gleichungen, beispielsweise für die
Temperatur und die Partikelverteilungsdichte. Solche Gleichungen erfordern speziele Diskretisierungen,
um stabile numerische Simulationen durchführen zu können. Neben der Stabilität sind aber auch die
Genauigkeit der numerischen Lösung, ihre physikalische Konsistenz (keine unphysikalischen
Oszillationen) und die Effizienz der numerischen Simulationen von Bedeutung. Ein universelles
Verfahren, welches all diese Eigenschaften besitzt, ist nicht bekannt. Im Projekt werden Verfahren
untersucht und weiterentwickelt, welche auf sogenannten algebraischen Stabilisierungen beruhen, da
sich solche Verfahren in durchgeführten Studien als überlegen zu anderen Verfahren erwiesen haben.
Um Populationsbilanzsysteme effizient zu simulieren, müssen (u.a.) die auftretenden Quellterme, und
hierbei insbesondere die in Form von Faltungsintegralen auftretenden Aggregationsterme, effizient
ausgewertet werden. Die Auswertung dieser Integraloperatoren ist numerisch aufwendig und dominiert
häufig die gesamten Simulationskosten.


Anfangs werden univariate Populationsbilanzsysteme betrachtet. Ein neu entwickelter Ansatz reduziert
den hierbei ursprünglich quadratischen Aufwand auf einen fast optimalen Aufwand der Ordnung
N log N, wobei N die Problemgröße bezeichnet. Dieser neue Ansatz basiert auf einer separablen
Darstellung (oder auch Approximation) des Aggregationskerns sowie einer schnellen
Fouriertransformation. Die Approximation der Dichtefunktion erfolgt zunächst durch stückweise
konstante Funktionen auf einem äquidistanten Gitter. Später werden auch Ansatzfunktionen höherer
Ordnung und lokal verfeinerte Gitter untersucht.


Die entwickelten und implementierten numerischen Methoden werden an Benchmarkproblemen
getestet und bewertet. Insbesondere wird mit den experimentellen Ergebnissen der AG Sundmacher
verglichen. Der erfolgreichste Ansatz wird dann auf bi- und multivariate Fragestellungen erweitert.
Zudem wird es eine Schnittstelle zu der Softwarebibliothek ParMooN der AG John geben, so dass
gekoppelte Populationsbilanzsysteme mit Wachstum und Aggregation simuliert werden können.
Entwickelte Modelle der Benchmarkprobleme und Löser werden in Dyssol integriert.

Beiträge der an Teilprojekt C2 beteiligten Arbeitsgruppen:


AG Le Borne, TU Hamburg-Harburg

  • Implementierung eines neuen, effizienten Ansatzes zur Auswertung von Aggregationsintegralen für stückweise konstante Testfunktionen auf gleichmäßigen Gittern
  •  Systematischer Vergleich existierender Methoden mit dem neuen Ansatz
  • Erweiterung auf lokal verfeinerte Gitter
  •  Erweiterung auf Ansatzfunktionen höherer Ordnung, Kriterien zur Wahl der Ordnung
  •  Vergleich der numerischen Ergebnisse mit experimentellen Daten der AG Sundmacher
  •  Schnittstelle zur Softwarebibliothek der AG John
  •  Erweiterung des erfolgreichsten Ansatzes auf multivariate Probleme

AG John, WIAS Berlin

  • Implementierung und systematische Bewertung von numerischen Methoden für konvektionsdominierte Differentialoperatoren, auf Basis von Experimenten der AG Sundmacher
  • Direkte Diskretisierungen (finite Elemente, finite Differenzen)
  • Momentenmethoden (QMOM, DQMOM)
  • Operator-Splitting Methoden
  • Pivot Methoden
  • Wachstums- und aggregationsdominierte Prozesse (Schnittstellen zu Programmbibliotheken der AG Le Borne)
  • Anfangs univariate und später bivariate Populationsbilanzsysteme
  • Entwicklungen von Hybrid-Diskretisierungen (finite Elemente für äußere und finite Differenzen für innere Koordinaten)

AG Sundmacher, OvGU Magdeburg

  • Aufbau und Betrieb von Versuchsanlagen für Benchmark-Experimente
  • Charakterisierung der experimentell erzeugten Produktpartikel
  • Bestimmung von Kinetiken von Wachstum, Auflösung und Aggregation der Kristalle
  • Optimale statistische Planung der Experimente
  • Effizientes Schätzen der Kernels und kinetischen Parameter
  • Populationsdynamische Modellierung der Benchmark-Experimente
  • Entwicklung eines optimalen Prozesses für die kontinuierliche formselektive Kristallisation